化学与化工学院研发出高通量、高截留、高稳定的gC3N4基二维纳滤膜

来源 : 学历在线网 2019-12-10 10:33:00

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　　近日，我校化学与化工学院冉瑾副研究员课题组和中国科学技术大学徐铜文教授科研团队合作研发出一种高通量、高截留、高稳定的g-C3N4基二维纳滤膜。相关成果以“Acid Spacers Endowing g-C3N4 membranes with Superior Permeability and Stability”为题于2019年9月11日在线发表在国际顶尖期刊《德国应用化学》上(Angewandte Chemie International Edition, 2019, DOI: 10.1002/anie.201908786)。冉瑾副研究员为论文第一作者，我校化学与化工学院研究生潘婷为第二作者;中国科学技术大学徐铜文教授为通讯作者。

　　目前，用于纳滤领域的二维(2D)膜主要由石墨烯、石墨烯衍生物、过渡金属卤化物等纳米片组装而成。相较于传统的聚合物基纳滤膜，2D膜的通量明显提升。但是2D膜中的传输通道依附纳米片而存在，传输通道较长限制了水通量的进一步提升。g-C3N4是一种类石墨烯的2D材料，并且片层内具有丰富的三角纳米孔。已有研究表明，由g-C3N4纳米片组装而成的二维通道可以允许水分子在层间进行无摩擦运动，且平面内的三角纳米孔提供了额外的水分子传输通道，有望实现水分子的快速运输。然而，实验测定g-C3N4膜的水通量甚至小于由致密纳米片构成的2D膜。

　　研究团队深入分析g-C3N4基2D膜水通量过低的原因，认为是由于其狭小的层间距(0.32 nm)不利于水分子的快速运动和传递。以往研究也证明，尽管水分子在石墨烯层间可以畅通无阻的运动，但纯石墨烯膜水通量也较低，而修饰后的氧化石墨烯膜具有更高的水通量。这主要是由于氧化区域可以打开层间，使氧化石墨烯膜具有更宽的水传输通道。受到氧化石墨烯结构的启发，本研究通过插层具有强酸性功能基团的磺化物，来打开g-C3N4膜层间通道。

　　选择磺化物来改性g-C3N4膜主要基于两点考虑：1.磺酸基团在有机酸中具有较强的酸性，有望成功进入g-C3N4膜层间;2.磺酸基团可以与g-C3N4纳米片上的碱性位点发生酸碱作用，以保证g-C3N4膜具有优异的抗溶胀性能。X射线衍射数据表明改性后的g-C3N4膜晶间距相较于纯g-C3N4膜晶间距增加了0.1 nm，证明了磺化物质可以增加层间距。进一步，分子力学模拟表明在插层分子附近的层间通道是晶间距的两倍，如此大的层间距可以实现水分子的快速运输。同时，红外、紫外等光谱数据证实了磺酸基团可与g-C3N4上的碱性基团发生酸碱作用。

　　纳滤实验证明，相较于纯g-C3N4膜，改性后的g-C3N4膜的水通量提高了两个数量级，并且具有与纯g-C3N4膜同等优异的截留性能。其中，磺化聚苯醚插层的g-C3N4膜水通量高达8867 L h-1 m-2 bar-1，高于以往报道的氧化石墨烯、MXene等纳米片构成的2D膜。并且，改性后的2D膜通道在酸碱和高压环境中表现出了优异的稳定性。该研究对于开发高通量、高稳定性的2D膜提供了新思路。

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